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第一作者:Dongdong Wang、Zhi-Wen Chen和Kaizhi Gu
通讯作者:王双印教授、陈晨副教授、Chandra Veer Singh
通讯单位:湖南大学、加拿大多伦多大学
DOI:https://doi.org/10.1021/jacs.3c00276
研究背景
电催化一氧化氮(NO)还原不仅为氨气(NH3)的产生提供了一种非常有前途的策略,而且还缓解了人为破坏的N循环平衡。然而,探索有效的电催化剂以提高NO电还原性能仍是一个重大挑战。基于此,湖南大学王双印教授和陈晨副教授、加拿大多伦多大学Chandra Veer Singh(共同通讯作者)等人报道了一种六方紧密堆积的钴纳米片(hexagonal-close-packed Co, hcp-Co),有效的将NO还原为氨气(NH3)。
文章要点
1、测试发现,hcp-Co的NH3产量高达439.50 μmol cm–2 h–1,法拉第效率(FE)为72.58%,优于Co纳米片的面心立方相(fcc-Co)和大多数已报道的电催化剂。此外,作者还组装了一个以hcp-Co为正极的Zn-NO电池概念验证装置,其功率密度为4.66 mW cm–2,优于目前文献中报道的性能。
2、通过密度泛函理论计算和NO程序升温脱附实验相结合,hcp-Co上优异的催化NO还原反应(NORR)活性,可归因于独特的电子结构和质子穿梭效应。
图文展示
图1. NORR合成氨示意图
图2. hcp-Co的合成与表征
图3.电化学NO还原性能
图4.DFT计算
图5. Zn-NO电池的性能
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